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PID2021-129036NB-I00

Financiado

CATALIZADORES MOLECULARES BIOINSPIRADOS PARA LA FUNCIONALIZACION ESTEREOSELECTIV...

CATALIZADORES MOLECULARES BIOINSPIRADOS PARA LA FUNCIONALIZACION ESTEREOSELECTIVA DE ENLACES SP2 Y SP3 C-H LA NATURALEZA ES UNA FUENTE DE INSPIRACION PARA EL DESARROLLO DE TRANSFORMACIONES QUIMICAS QUE SE MANTIEN COMO PROBLEMAS NO RESUELTOS EN LA QUIMICA SINTETICA CONTEMPORANEA Y TAMBIEN PARA CREAR ALTERNATIVAS SOSTENIBLES A METODOS QU... ver más

01/01/2021

UDG

327K€

Presupuesto del proyecto: 327K€

Líder del proyecto

UNIVERSITAT DE GIRONA No se ha especificado una descripción o un objeto social para esta compañía.

Total investigadores 226

Financiación concedida El organismo AGENCIA ESTATAL DE INVESTIGACIÓN notifico la concesión del proyecto el día 2021-01-01

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Participantes

UDG

Lider

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Líder del proyecto

UNIVERSITAT DE GIRONA

Total investigadores 226

Presupuesto del proyecto 327K€

Descripción del proyecto LA NATURALEZA ES UNA FUENTE DE INSPIRACION PARA EL DESARROLLO DE TRANSFORMACIONES QUIMICAS QUE SE MANTIEN COMO PROBLEMAS NO RESUELTOS EN LA QUIMICA SINTETICA CONTEMPORANEA Y TAMBIEN PARA CREAR ALTERNATIVAS SOSTENIBLES A METODOS QUE SE ESTAN VOLVIENDO CADA VEZ MAS PROHIBITIVOS DEBIDO A LAS NECESIDADES DE LA SOCIEDAD DE CAMBIAR DE UNA ECONOMIA LINEAL A UNA CIRCULAR. LOS MECANISMOS DE REACCION Y LOS REACTIVOS QUE OPERAN EN METALOENZIMAS PUEDEN SER EL PUNTO DE PARTIDA QUE GUIA EL DISEÑO DE CATALIZADORES DE MOLECULAS PEQUEÑAS BASADOS EN COMPUESTOS DE COORDINACION BIEN DEFINIDOS QUE CONSERVAN LAS PRINCIPALES CARACTERISTICAS DE REACTIVIDAD QUIMICA DE LA ENZIMA AL TIEMPO QUE EVITAN EL TAMAÑO Y LA COMPLEJIDAD INHERENTES A LAS PROTEINAS. PARALELAMENTE, EN LOS ULTIMOS AÑOS SE HA VISTO UNA MANIPULACION DE LA REACTIVIDAD ENZIMATICA INNATA HACIA TRANSFORMACIONES QUE PUEDEN CONSIDERARSE QUIMICAMENTE FUNDAMENTALMENTE ANALOGAS A LAS REACCIONES NATURALES, PERO QUE NO ESTAN PRESENTES EN LOS SISTEMAS NATURALES. POR EJEMPLO, LAS REACCIONES DE TRANSFERENCIA DE NITROGENO Y DE CARBENO A TRAVES DE ESPECIES DE HIERRO-NITRENOIDE Y HIERRO-CARBENOIDE NO ESTAN PRESENTES EN LA NATURALEZA, PERO LAS OXIGENASAS DE HIERRO PUEDEN DISEÑARSE PARA MOSTRAR DICHA REACTIVIDAD A TRAVES DE ESPECIES HIPERVALENTES QUE SE ASEMEJAN ELECTRONICAMENTE A LAS ESPECIES DE HIERRO-OXO DE ENZIMAS HEMO (P450) Y NO HEMO (TAUD). ESTA REACTIVIDAD A SU VEZ DELINEA VIAS PARA EL DISEÑO DE NUEVOS TIPOS DE CATALIZADORES BASADOS EN LOS METALES BIOLOGICAMENTE RELEVANTES PARA ABORDAR ESTAS REACCIONES NO NATUNATURALES. ESTOS CATALIZADORES DIFERIRAN DE LOS EMPLEADOS TRADICIONALMENTE, GENERALMENTE BASADOS EN METALES PRECIOSOS, REFORZANDO LOS BENEFICIOS DE SOSTENIBILIDAD DE ESTE ENFOQUE. ADEMAS, LAS SINGULARIDADES DE LAS ESTRUCTURAS ELECTRONICAS DE LOS METALES DE TRANSICION DEL BLOQUE 3D, QUE A MENUDO COMBINAN ESTADOS FUNDAMENTALES CON ESTADOS EXCITADOS CERCANOS EN ENERGIA QUE DIFIEREN EN EL ESPIN ELECTRONICO, LES CONFIEREN PROPIEDADES DE REACTIVIDAD QUE VAN MAS ALLA DE LAS ALCANZADAS POR LOS METALES MAS PESADOS. ESTA PROPUESTA SE BASA EN ESTAS IDEAS Y APUNTA AL DESARROLLO DE CATALIZADORES MOLECULARES QUE MUESTREN REACTIVIDAD DE INTERES EN LA QUIMICA ORGANICA SINTETICA TOMANDO COMO MOTIVO DE INSPIRACION ESPECIES REACTIVAS Y MECANISMOS QUE OPERAN EN SITIOS ENZIMATICOS DEPENDIENTES DE METALES. LA PROPUESTA CONTIENE CUATRO OBJETIVOS GENERALES, QUE SE ALINEAN CON LINEAS DE INVESTIGACION ESPECIFICAS;A) DESARROLLO DE CATALIZADORES PARA LA DESAROMATIZACION OXIDATIVA QUIRAL DE ARENOS.B) DESARROLLO DE NUEVAS FAMILIAS DE CATALIZADORES DE FUNCIONALIZACION C-H DE INSPIRACION BIOLOGICA, DIRIGIDOS A REACCIONES QUIRALES DE TRANSFERENCIA DE N Y C. COMO SE DETALLARA, EL DISEÑO DEL CATALIZADOR PERSEGUIDO EN ESTA PROPUESTA SERA EN GRAN MEDIDA COMUN PARA LAS DOS REACCIONES.C) DESARROLLO DE METODOS IMPULSADOS POR LA LUZ PARA ALCANZAR ESPECIES DE METAL-OXO HIPERVALENTES CATALITICAMENTE ACTIVOS Y SU USO EN CATALISIS DE OXIDACION C-H.D) DESARROLLO DE CATALIZADORES SUPRAMOLECULARES QUE INTRODUCEN SELECTIVIDADES SIN PRECEDENTES EN LA OXIDACION C-H DE ALCANOSLA PIEDRA ANGULAR DEL PROYECTO ES EL DISEÑO DE CATALIZADORES, QUE A SU VEZ SE BASA EN LA IDENTIFICACION DE CARACTERISTICAS QUIMICAS DE COORDINACION, RECONOCIMIENTO DE SUSTRATOS, ASPECTOS ESTRUCTURALES Y ELECTRONICOS EJERCIDOS POR LOS LIGANDOS Y ASPECTOS MECANICISTAS CLAVE QUE PERMITEN A LOS CENTROS METALICOS SOPORTAR REACCIONES ANALOGAS A LAS ENZIMATICAS. ATALISIS HOMOGENEA\ALCANOS\ARENOS\PEROXIDO DE HIDROGENO\CATALISIS BIOINSPIRADA\TRANSFERENCIA DE CARBENOS\AMINACION DE ENLACES C-H\FUNCIONALIZACION DE ENLACES C-H\OXIDACION

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